近日，我院博士后毕付坤以第一作者在《美国化学会志》（JACS）姊妹刊《JACS金》（JACS Au，IF = 8.6）发表题为“二元非金属共掺杂Co3O4催化剂在潮湿条件下高效降解乙酸乙酯的协同效应研究”（Insight into the Synergistic Effect of Binary Nonmetallic Codoped Co3O4 Catalysts for Efficient Ethyl Acetate Degradation under Humid Conditions）的研究论文。上海理工大学为唯一完成单位，我院博士研究生魏家锋、硕士研究生周卓轩、张耀飞、高彬、刘宁教授、材化学院徐京城老师、健康学院刘宝林教授以及我院黄远东教授为共同作者，我院张晓东教授为唯一通讯作者。
挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds，VOCs）作为臭氧和细颗粒物PM2.5的重要前驱体，是造成我国复合型大气污染的重要诱因。其中，含氧挥发性有机化合物（Oxygenated Volatile Organic Compounds，OVOCs），如乙酸乙酯、丙酮等是一类重要的VOCs并广泛存在制药及化工制造等行业，对人体健康和环境造成严重的危害。为解决大气污染现状，“十四五”规划中明确提出“要加强挥发性有机化合物的综合治理”，党的二十大报告中也指出“加强污染物协同控制，基本消除重污染天气”。因此，我院大气污染控制团队在黄远东教授和张晓东教授的带领下开展了VOCs控制、消除和降解路径机制等方面的研究。
近年来，催化氧化技术由于其低能耗、操作简单、无二次污染等特点成为VOCs控制消除领域最有前景的技术之一。其关键核心在于催化剂的研发。过渡金属氧化物催化剂由于具有氧化还原性能优异和价格低廉等优点被广泛用于VOCs的催化消除领域。然而，在实际工业排放中水蒸气会不可避免地伴随着VOCs的排放，并且对催化剂造成毒害。因此，我院大气污染控制团队通过二元非金属C、N共掺杂策略构建了C、N共掺杂的Co3O4催化剂（C-Co3O4-N）用于典型OVOCs——乙酸乙酯在潮湿条件下的催化降解，并研究C与N在增强催化剂低温催化活性和抗水性的协同作用。结果表明，C的掺杂减弱了Co-O键的强度并增加了催化剂的比表面积，从而提升了催化剂的氧化还原能力及晶格氧的流动性，增强催化剂对乙酸乙酯的吸附和低温催化降解。N掺杂导致催化剂表面氧空位的形成，提升了对水蒸气的活化，提高催化剂的抗水性。最后，通过原位漫反射傅立叶变换红外光谱以及密度泛函理论计算揭示了C与N的协同作用机理以及乙酸乙酯的降解路径。该工作为研制具有高抗水性的VOCs低温催化降解催化剂提供了新策略。
C、N共掺杂催化乙酸乙酯降解的协同效应机制及乙酸乙酯降解路径
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.4c01146